Au cours des années 30, un fonds d'art moderne visant à situer l’artiste dans l’art de son temps et à évoquer la création contemporaine est constitué en complément du fonds Lautrec.
Grâce à des achats, à des dons des amis de Toulouse-Lautrec ou à des dépôts d’État, sont évoqués les courants artistiques qu’a côtoyés le peintre : le cloisonnisme (Louis Anquetin), le synthétisme (Gauguin, Emile Bernard), les Nabis (Maurice Denis, Bonnard, Vuillard, Vallotton) ou des contemporains proches de sa thématique (Edgar Degas, Forain, Steinlein).
Le fauvisme et l’expressionnisme sont évoqués par des tableaux de Maurice de Vlaminck (1876-1958), d'Albert Marquet (1875-1947), d'Henri Matisse (1869-1954). Un ensemble significatif d’artistes ‘’témoins de leur temps’’ ayant une reconnaissance des milieux artistiques, tels que les peintres dits de la « réalité poétique » (Roger Limoux, Maurice Brianchon, Roland Oudot…) est rassemblé.
Des toiles et sculptures de l'entre-deux-guerres donnent enfin à voir les courants plus traditionnels de l'école de Paris.